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Science子刊:北京大学齐利民课题组报道纳米粒子合成与组装方面的新进展

摘要 : 2017年10月27日,国际顶尖学术期刊《Science》旗下《Science Advances》杂志上在线发表了北京大学化学与分子工程学院齐利民教授课题组的一篇研究论文,研究报道了具有特殊凹形结构的箭头状金纳米粒子的可控合成以及形状引导的超晶体自组装的研究进展
2017年10月27日,国际顶尖学术期刊《Science》旗下《Science Advances》杂志上在线发表了北京大学化学与分子工程学院齐利民教授课题组的一篇研究论文,研究报道了具有特殊凹形结构的箭头状金纳米粒子的可控合成以及形状引导的超晶体自组装的研究进展,为特异形貌纳米粒子及其有序超结构的可控制备与性能调控提供了新的思路。北京大学博士生王茜是本论文的第一作者,齐利民教授为论文通讯作者。 通过胶体纳米晶的自组装而形成复杂有序的超结构不仅是制备具有独特结构和非凡性能的新型材料及功能器件的有效策略,而且有助于人们深入了解胶体晶体和生物自组装结构等各类组装体系的组装行为及演变规律。纳米粒子的几何形状在纳米粒子有序超结构的构筑方面中发挥着十分重要的作用。迄今为止,多种各向异性的非球形纳米晶已被成功合成并应用于构筑具有复杂结构和集合性质的超晶体。但目前可应用于大尺度超晶体组装的纳米构造基元仍主要局限于具有凸形结构的胶体纳米晶,这在很大程度上限制了超晶体的结构复杂性和性能可调性。 齐利民课题组利用动力学控制生长与选择性表面包覆相结合的策略,通过金纳米棒的二次生长成功实现了单分散的箭头状金纳米晶的可控合成。这种结构新颖的金纳米箭头(GNAs)包含两个金字塔形的端部和一个由十字交叉板块构成的中轴,呈现出一种具有独特互锁能力的凹形结构。该合成过程中,银离子的欠电位沉积有助于获得暴露(111)晶面的金字塔形端部,而表面活性剂CTAC的存在则有助于实现具有特殊凹形结构中轴的动力学控制生长。由于自身的堆积与互锁能力,GNAs能够在形状引导作用下通过简单的溶剂挥发在基底上组装为疏松堆积或紧密互锁的二维和三维超晶体,它们具有可调的堆积密度及孔结构。这些结构多样、构造奇特的超晶体的形成可归因于熵驱动和形状引导的协同作用。电磁场模拟结果表明,GNAs所构成的等离激元超晶体具有结构依赖的电磁场增强性质和光学性质,呈现出电场分布的独特纳米图案,并表现出显著的偏振依赖光学性质。这类等离激元超晶体在传感和超材料等领域有着潜在的应用价值。该研究工作为具有特异凹形结构纳米晶的控制合成和具有新奇结构及功能的纳米粒子超结构的可控组装开辟了一条新的途径。 金纳米箭头的可控合成与形状引导组装 原文链接: Controlled growth and shape-directed self-assembly of gold nanoarrows 原文摘要: Self-assembly of colloidal nanocrystals into complex superstructures offers notable opportunities to create functional devices and artificial materials with unusual properties. Anisotropic nanoparticles with nonspherical shapes, such as rods, plates, polyhedra, and multipods, enable the formation of a diverse range of ordered superlattices. However, the structural complexity and tunability of nanocrystal superlattices are restricted by the limited geometries of the anisotropic nanoparticles available for supercrystal self-assembly. We show that uniform gold nanoarrows (GNAs) consisting of two pyramidal heads connected by a four-wing shaft are readily synthesized through controlled overgrowth of gold nanorods. The distinct concave geometry endows the GNAs with unique packing and interlocking ability and allows for the shape-directed assembly of sophisticated two-dimensional (2D) and 3D supercrystals with unprecedented architectures. Net-like 2D supercrystals are assembled through the face-to-face contact of the GNAs lying on the pyramidal edges, wheras zipper-like and weave-like 2D supercrystals are constructed by the interlocked GNAs lying on the pyramidal {111} facets. Furthermore, multilayer packing of net-like and weave-like 2D assemblies of GNAs leads to non–close-packed 3D supercrystals with varied packing efficiencies and pore structures. Electromagnetic simulation of the diverse nanoarrow supercrystals exhibits exotic patterns of nanoscale electromagnetic field confinement. This study may open new avenues toward tunable self-assembly of nanoparticle superstructures with increased complexity and unusual functionality and may advance the design of novel plasmonic metamaterials for nanophotonics and reconfigurable architectured materials. 来源: Science Advances 浏览次数:0
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